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Nature Communications volumen 13, número de artículo: 2643 (2022) Citar este artículo
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El metal líquido se considera un material prometedor para la electrónica blanda debido a su combinación distintiva de alta conductividad eléctrica comparable a la de los metales y deformabilidad excepcional derivada de su estado líquido. Sin embargo, la aplicabilidad del metal líquido aún es limitada debido a la dificultad de lograr simultáneamente su estabilidad mecánica y conductividad inicial. Además, el modelado rápido y confiable de metal líquido estable directamente sobre varios sustratos blandos en alta resolución sigue siendo un desafío formidable. En este trabajo, se presenta la impresión guiada por menisco de tinta que contiene partículas microgranulares de metal líquido unidas a polielectrolito en un solvente acuoso para generar metal líquido en estado semisólido. La partícula microgranular de metal líquido impresa en el régimen de evaporación es mecánicamente estable, inicialmente conductora y modelable hasta 50 μm en varios sustratos. Las demostraciones del circuito eléctrico ultraestirable (~500 % de tensión), la piel electrónica personalizada y el sensor de ECG sin desperdicio validan la simplicidad, versatilidad y confiabilidad de esta estrategia de fabricación, lo que permite una amplia utilidad en el desarrollo de electrónica blanda avanzada.
Con la creciente demanda de dispositivos electrónicos para su aplicabilidad en pantallas portátiles, pieles electrónicas (e-skin) y dispositivos sanitarios portátiles, los dispositivos electrónicos blandos personalizados con alta capacidad de estiramiento están recibiendo mucha atención1,2,3,4,5,6. A diferencia de las estrategias convencionales para la creación de patrones utilizando máscaras rígidas (p. ej., serigrafía, fotolitografía), la creación de patrones aditivos basados en máscaras digitales, como la impresión por chorro de tinta, permite una fabricación rápida y rentable de dispositivos electrónicos de diversos diseños7,8,9,10. Además, dado que los patrones basados en máscaras rígidas no son compatibles con sustratos blandos, la impresión aditiva se ha considerado más apropiada para la fabricación versátil de productos electrónicos blandos.
Un material conductor ideal y un proceso de impresión para componentes electrónicos blandos y estirables requieren simultáneamente (1) alta conductividad, (2) alta resolución, (3) alta capacidad de estiramiento, (4) estabilidad mecánica, (5) procesamiento rápido simple en un solo paso y ( 6) imprimibilidad sobre diversos sustratos. Como candidatos, se han investigado materiales 1/2D, polímeros conductores y matrices incrustadas en partículas metálicas11,12,13,14,15. Sin embargo, estos materiales tienen limitaciones para su uso como componentes electrónicos blandos y estirables, debido a su baja conductividad en comparación con los metales y/o su insuficiente deformabilidad mecánica. El metal líquido (LM) a base de galio supera estas limitaciones debido a sus combinaciones únicas de alta conductividad y deformabilidad a nivel de metal16,17,18. Sin embargo, la inestabilidad mecánica del LM, debido a su fluidez, dificulta su aplicabilidad práctica, ya que el contacto directo con otros materiales (por ejemplo, componentes electrónicos, piel) es limitado19.
Para superar los inconvenientes antes mencionados del LM a granel, se ha estudiado activamente un enfoque basado en partículas de LM en el que la capa exterior de óxido puede restringir su comportamiento similar al de un fluido20,21. Sin embargo, la formación de la capa de óxido nativa deteriora la conductividad eléctrica ya que el óxido es un aislante. Por lo tanto, después del modelado, se requiere un procesamiento adicional, como lavado mecánico, deformación por tracción o grabado químico, para romper o eliminar la capa de óxido10,22,23,24,25. Sin embargo, esto convierte las partículas de LM nuevamente en LM a granel, reintroduciendo así los problemas que enfrentan los LM a granel. Además, la necesidad de procesamiento adicional introduce potencialmente áreas defectuosas (por ejemplo, abiertas o en cortocircuito), generando así incertidumbres que hacen que el proceso de fabricación no sea confiable. Para hacer frente a este asunto, Jeong et al. Recientemente se informaron micropartículas de metal líquido intrínsecamente conductoras mediante dopaje con hidrógeno, que pueden modelarse mediante impresión con boquillas26. Aunque las partículas de metal líquido dopado muestran una conductividad eléctrica intrínseca confiable al tiempo que mantienen su estabilidad, no se demostró el patrón de alta resolución. Además, la tinta a base de disolventes orgánicos y la necesidad de recocer a altas temperaturas durante un período prolongado de tiempo (120 °C, 3 h) restringen el tipo de sustrato que se puede utilizar y limitan la fabricación rápida. Por lo tanto, a pesar de los numerosos esfuerzos, los requisitos críticos antes mencionados para el material conductor impreso para electrónica blanda y estirable aún no se han abordado.
En este documento, presentamos la impresión guiada por menisco (MGP) de micropartículas microgranulares de metal líquido (PaLMP) unidas a polielectrolitos de estado semisólido para modelar electrodos altamente estables, ultraestirables e inicialmente conductores con alta resolución en una sola pieza. proceso paso a paso. La Figura 1a muestra el proceso MGP de PaLMP. El término "menisco" se refiere a la interfaz curva de líquido-aire que se forma naturalmente entre la boquilla que se mueve lateralmente y el sustrato. La evaporación del disolvente que se produce en el menisco facilita la deposición de películas finas a medida que se mueve la boquilla. La Figura 1b-h muestra gráficamente varias características de los electrodos impresos basados en PaLMP. Los electrodos impresos son inicialmente conductores (Fig. 1b) y se pueden imprimir con una resolución de hasta 50 μm (Fig. 1c). Es posible crear patrones rápidos de varias capas con una sesión de impresión en un solo paso, ya que no se requiere posprocesamiento adicional para cada capa. Se pueden utilizar patrones de área grande (Fig. 1d), capacidad de estiramiento ultra alta (Fig. 1e) y estabilidad mecánica (Fig. 1f) para integrar nuestros electrodos con dispositivos electrónicos convencionales, como pantallas micro-LED (Fig. 1g). Dado que nuestra técnica no requiere procesamiento severo (uso de solventes orgánicos, recocido a alta temperatura), nuestros electrodos se pueden imprimir en varios sustratos (por ejemplo, cinta VHB, polidimetilsiloxano (PDMS), hidrogel, biogel, película metálica, oblea, vidrio, PET. ) (Fig. 1h), lo que hace que nuestra técnica sea muy versátil para la fabricación de varios tipos de dispositivos electrónicos blandos. La Tabla complementaria 1 presenta una comparación entre la fabricación convencional de electrónica blanda basada en partículas LM y nuestra estrategia basada en MGP.
una ilustración esquemática del proceso MGP de PaLMP. b – h, Fotografía de las características demostradas: conductividad eléctrica inicial (b), patrones de alta resolución/multicapa (c), patrones de área grande (d), estirabilidad (e), estabilidad mecánica (f), capacidad de integración con electrónica convencional (g), capacidad de impresión en varios sustratos (h).
Nuestra tinta se formuló sonicando con punta una solución que consta de LM y sulfonato de poliestireno (PSS, peso molecular (MW): 1.000.000 g/mol) en agua que contiene 10 % en volumen de ácido acético (AA). La sonicación de la punta genera partículas LM con una fina capa de óxido, como se muestra en el lado izquierdo de la Fig. 2a y en la Fig. complementaria 120,27. Sin PSS, el potencial zeta (ζ) de las partículas LM fue de +76,3 mV (recuadro de la Fig. 2b), lo que indica que las partículas LM están cargadas positivamente en la solución. Con la inclusión de PSS, ζ es −23,2 mV (recuadro de la Fig. 2b), lo que sugiere que los PSS rodean las partículas LM a través de la interacción electrostática (lado derecho de la Fig. 2a, Fig. 2 complementaria); Estas partículas LM rodeadas de PSS se denominarán PaLMP en este trabajo. Las partículas LM sin PSS se denominarán LMP.
a Ilustración esquemática y potencial zeta de partículas de metal líquido (LMP) y configuración PaLMP. b Espectros UV-vis de tinta según diversas combinaciones. Recuadro: Fotografía de cada tinta c Fotografía de MGP con tintas basadas en LMP y PaLMP. La tinta a base de LMP se obstruye fácilmente. d La presión de impresión varía el tamaño de la gota de metal líquido. La barra del arco iris insertada es lineal de 0 a 30 mm/s. e Ángulos de contacto de tinta basada en LMP y PaLMP, y tinta basada en PaLMP después de retirar la mitad del volumen original. f Imagen de vista lateral de OM del menisco formado con tinta a base de LMP y PaLMP. g Fotografía e imagen OM de PaLMP impresa con diferente disolvente. h Ilustración esquemática del proceso de ensamblaje de PaLMP en diferentes solventes.
La Figura 2b muestra los espectros UV-vis de varias soluciones (todas las soluciones tenían el mismo solvente que consiste en agua y AA): solo solvente, LM, PSS y LM + PSS. La solución LM + PSS tenía un espectro representativo de la combinación de espectros LM y PSS. La figura complementaria 3 muestra el mapeo de espectroscopía de rayos X de dispersión de energía (EDS), lo que indica que los PSS están bien adheridos a la superficie de las partículas LM. Incluso después de agregar un ácido fuerte (HCl) a nuestra solución, que generalmente elimina la capa de óxido y convierte las partículas de LM en gotas de LM a granel28, el PaLMP permaneció bien disperso (Figura 4 complementaria), lo que además corrobora el entorno de las partículas de LM. con PSS para mejorar la estabilidad química de PaLMP.
La estabilidad mejorada y bien dispersada de PaLMP fue fundamental para imprimir de manera confiable los electrodos, como se presenta en la Fig. 2c. La boquilla que extruía tinta LMP a menudo se obstruía durante la impresión (Película complementaria 1); por otro lado, la tinta PaLMP mostró una impresión confiable sin obstrucciones (Película complementaria 2). La obstrucción puede explicarse por la coalescencia del LMP durante la impresión debido a su inestabilidad (Figura complementaria 5). La dinámica de fluidos computacional se llevó a cabo utilizando el método de elementos finitos (FEM), como se ve en la Fig. 2d. La "presión de impresión" se definió como la presión necesaria para imprimir la tinta a la misma velocidad de 6 mm/s. A medida que el radio de la gota (Rdrop > 40 μm) se vuelve similar al radio de la boquilla (Rnozzle = 50 μm), la presión de impresión aumenta drásticamente (puntos de datos cuadrados) más allá del rango de trabajo típico (≤250 Pa). indicando que se producirá obstrucción de la boquilla. Las matemáticas y la geometría detalladas se proporcionan en las figuras complementarias. 6 y 7, Tabla 2 y Nota. La propiedad reológica de la tinta PaLMP se presenta en la figura complementaria 8.
Para la deposición de películas delgadas guiadas por meniscos, la humectabilidad de la tinta es esencial para depositar la película de manera confiable y compacta sobre el sustrato29,30. La Figura 2e es el ángulo de contacto de la tinta LMP y PaLMP sobre vidrio, lo que muestra que esta última tiene un ángulo de contacto más bajo. La gotita de tinta PaLMP se extrajo parcialmente usando una pipeta. El radio de la gota permaneció constante, lo que provocó una mayor disminución en el ángulo de contacto, lo que significa que la gota está fijada al sustrato. Estos resultados confirman que el PSS mejora la humectabilidad de la tinta. La mejor humectabilidad de la tinta PaLMP también reduce el ángulo de contacto y extruye el menisco durante la impresión, como se presenta en la Fig. 2f (consulte la Fig. 9 complementaria para ver la configuración de observación del menisco en tiempo real). Estos efectos aceleran la evaporación del disolvente debido a la reducción de la relación superficie-volumen de la solución, lo que permite un secado rápido y la formación de una película simultáneamente con la boquilla en movimiento.
Para el ensamblaje compacto de PaLMP durante la impresión, que se requiere para una alta conductividad de la película, AA es esencial. Cuando las PaLMP se imprimen con un disolvente a base de agua desionizada (DI), se observan huecos en toda la película; mientras que se observa PaLMP ensamblado de forma compacta con AA en disolvente a base de DI (Fig. 2g). La densidad de empaquetamiento mejorada puede explicarse por el aumento en la concentración de protones, que funciona como agente neutralizador de carga para reducir la repulsión electrostática entre las PaLMP cargadas negativamente (Fig. 2h) 31. El cambio en el valor del potencial zeta de −68,1 a −23,2 mV con la adición de AA sugiere una repulsión electrostática reducida entre PaLMP (Figura complementaria 10).
La Figura 3a es una fotografía de MGP de PaLMP. Para MGP se utilizó un cabezal de impresión accionado neumáticamente y un sustrato calentado a 70 °C para facilitar la evaporación del solvente y lograr una adhesión sólida entre las PaLMP y el sustrato. En lugar de expulsar gotas como en la impresión por chorro de tinta, MGP fija la tinta al sustrato a presión constante y arrastra la boquilla a través del sustrato a una distancia vertical fija del sustrato (Fig. 3b). Esto genera un menisco (por ejemplo, interfaz cóncava aire-líquido), en el que se produce la evaporación del disolvente y la deposición continua de la película29. El espesor de la película disminuyó al aumentar la velocidad de impresión (Fig. 3c), lo que indica que la impresión se realiza en el régimen de evaporación29,32 (La Figura complementaria 11 es el perfil de la superficie de películas PaLMP impresas con diferentes espesores). En este régimen, la evaporación del solvente y la formación de película ocurren simultáneamente con la boquilla en movimiento, y esto fue fundamental para obtener una arquitectura ensamblada de partículas muy compactas y adherida de manera robusta a la superficie sin que las partículas se rompan (Fig. 3d) y características de alta resolución que coincidan con el diámetro de la abertura de la boquilla (Figura complementaria 12). Como se ve en la Fig. 3e, se puede imprimir un ancho de línea de hasta 50 μm mediante MGP.
a Imagen fotográfica de pop de PaLMP. b Ilustración esquemática de MGP de PaLMP con tinta a base de ácido acético (AA). c Espesor de las PaLMP depositadas según la velocidad de impresión. Las barras de error indican valores máximos y mínimos. d Imágenes SEM de PaLMP impreso a través de MGP. e Imagen OM de PaLMP impresa con diferentes anchos. f Fotografía e imagen SEM del PaLMP impreso después de despegarlo con cinta adhesiva. g Variación del pH de la tinta diseñada antes y después de la evaporación. Las barras de error indican valores máximos y mínimos. h Espectros XPS de PaLMP impreso bajo diferentes condiciones de recubrimiento.
La prueba de despegado de la película impresa sobre oblea de Si revela la robustez de la película adherida (Fig. 3f para la prueba de despegado sobre sustratos de oblea). Por el contrario, una película recubierta con una tinta sin AA y una película impresa sin calentar el sustrato tuvieron una adhesión relativamente pobre (Figura complementaria 13). El pH de la tinta que contenía AA disminuyó a medida que el disolvente se evaporaba a 70 °C (Fig. 3g). Por lo tanto, proyectamos que durante MGP, a medida que el solvente se evapora cerca del límite de la película aire-líquido (es decir, la línea de contacto), las PaLMP se recocen en una condición ácida a medida que se ensamblan en una película. La espectroscopía de fotoemisión de rayos X (XPS) revela que cuando se utiliza tinta que contiene AA y sustrato calentado, se presentan picos de galio junto con los picos de óxido de galio. Sin AA en la tinta o sin calentar el sustrato, solo se observaron picos de óxido de galio (Fig. 3h). Por lo tanto, el recocido de PaLMP en condiciones ácidas elimina parcialmente la capa de óxido, que expulsa el galio. Nuestra hipótesis es que la eliminación y reformación de la capa de óxido en la interfaz fortalece la adhesión de la película PaLMP al sustrato21,33 (Figura complementaria 14). Además, hemos observado que sólo la película impresa con una tinta que contiene AA sobre un sustrato calentado era inicialmente conductora, con una conductividad de 1,5 × 106 S/m. Esto se puede atribuir a la eliminación parcial del óxido durante el recocido químico, que conecta eléctricamente el PaLMP mediante una fusión parcial. No necesitar ningún paso de activación adicional para hacer que el electrodo sea conductor es de vital importancia, ya que esto complica el proceso de fabricación y potencialmente introduce regiones defectuosas (por ejemplo, circuito abierto o en cortocircuito). Finalmente, se generó una película basada en tinta PaLMP mediante serigrafía; sin embargo, esta película tenía una morfología diferente y no era estirable (se puede encontrar una explicación adicional en las figuras complementarias 15 y 16), lo que indica aún más la importancia del MGP.
La Figura 4 presenta imágenes esquemáticas y reales de diferentes películas estiradas sobre un sustrato PDMS. La película preparada con una tinta sin AA ni PSS se agrietó y se deslaminó del sustrato bajo tensión (Fig. 4a). La película hecha con tinta que contiene AA sin PSS se adhirió bien al PDMS; sin embargo, la película se agrietó bajo tensión (Fig. 4b). Estos resultados reconfirman el papel de AA en la mejora de la adhesión de la película basada en LMP al sustrato. Para la película generada con una tinta que contiene AA y PSS, la película no se agrietó ni se deslaminó bajo tensión (Fig. 4c). La imagen SEM confirma el alargamiento de la partícula sin romperse después de la deformación (consulte la Fig. 5c a continuación para ver el ciclo de deformación repetido). Esto confirma que el PSS no solo encapsula las partículas de metal líquido para evitar que GaIn sea extruido, sino que también une las partículas34,35 para hacer que la película sea estirable. (consulte la Fig. 17 complementaria para ver la fuerza en función de la tensión de PDMS recubierto con PaLMP).
a Ilustración esquemática y fotografía de LMP recubiertas sin AA bajo aplicación de tensión. Se observan severas delaminaciones y grietas. b Ilustración esquemática y fotografía de LMP recubiertas con AA bajo aplicación de tensión. c Ilustración esquemática, fotografía e imagen SEM de PaLMP impresas con AA bajo aplicación de tensión. No se observan delaminaciones ni grietas.
a Resistencia del PaLMP impreso según la tensión aplicada. b Resistencia de PaLMP bajo la aplicación repetida de una tensión del 100 % durante 10 000 ciclos. c Imagen SEM y mapeo EDS de PaLMP después de los ciclos de deformación. No hay ruptura en PaLMP y el carbono y el surfista contenidos en PSS se distribuyen uniformemente después del ciclo. d Arriba: fotografía de PaLMP plegada. Centro izquierda, abajo derecha: fotografía e imágenes OM después de desplegar el PaLMP plegado, respectivamente. Abajo a la izquierda: fotografía después de desplegar el LM a granel plegado. e Arriba: fotografía de PaLMP estirada. Abajo: imágenes de PaLMP (izquierda) y LM masiva (derecha) después del estiramiento. f Variación de resistencia de interconexiones multicapa basadas en PaLMP bajo la aplicación repetida de una tensión del 50%. Recuadro: ilustración de la configuración de electrodos de extremo a extremo (izquierda) y paralelos (derecha).
La Figura 5a muestra el cambio de resistencia de PaLMP impreso en una cinta VHB según la tensión. A diferencia del LM a granel que muestra una variación de resistencia según el cambio de geometría36,37, la película PaLMP impresa muestra una variación de resistencia insignificante bajo tensión (por ejemplo, un aumento de 0,1 Ω con una tensión del 200%) debido a su conductividad piezo positiva38,39. Un cambio tan pequeño en la resistencia con tensión probablemente se deba al creciente número de vías eléctricas causadas por el estrecho puente entre PaLMP bajo tensión. Curiosamente, esta propiedad electromecánica se puede ajustar cambiando el grosor de las PaLMP impresas. Por ejemplo, la película delgada de PaLMP muestra una conductancia más baja y una gran variación de resistencia según la tensión (Figura complementaria 18), mientras que las PaLMP gruesas ofrecen un cambio insignificante en la resistencia cuando se deforman. Esta naturaleza sintonizable de PaLMP lo hace muy versátil para el diseño de diversos componentes electrónicos blandos: la película delgada se puede utilizar en sensores de tensión y calentadores deformables, y la película gruesa se puede emplear para interconexiones y electrodos estirables. La película PaLMP muestra una respuesta confiable y estable bajo la aplicación de tensión repetida (más de 10,000 ciclos) sin falla eléctrica (Fig. 5b). No se encontró ruptura de partículas ni desprendimiento de polielectrolito después del ciclo de deformación, como se presenta en la imagen SEM y el mapeo EDS de carbono y azufre (ambos elementos en PSS) (Fig. 5c). La dependencia del peso molecular del PSS de las propiedades de la película basada en PaLMP se presenta en la figura complementaria 19.
La fluidez del LM a granel a menudo provoca un cortocircuito o falla eléctrica no deseada cuando el sustrato se deforma40. Por lo tanto, la electrónica convencional basada en LM debe encapsularse con una matriz aislante adicional. Sin embargo, este requisito de diseño dificulta la aplicabilidad y utilización práctica de la electrónica basada en LM al limitar su contacto eléctrico directo con otros componentes electrónicos. A diferencia del LM a granel, PaLMP exhibe una excelente estabilidad mecánica al tiempo que mantiene su conductividad eléctrica metálica (Fig. 5d, e). Cuando se pliega el sustrato, el LM a granel estampado se borra debido a su fluidez (fotografía inferior izquierda en la Fig. 5d). Además, debido a su tensión superficial ultraalta, se producen fusiones no deseadas entre líneas estampadas, lo que provoca cortocircuitos eléctricos. Por el contrario, no se encuentra flujo, ruptura o fusión en la línea estampada basada en PaLMP después de repetidos plegados y despliegues, como se presenta en la fotografía (centro izquierda) y la imagen OM (abajo a la derecha) en la Fig. 5d. Se puede observar un fenómeno similar cuando los dispositivos con múltiples líneas cercanas se estiran en dirección lateral. El estiramiento da como resultado una contracción en las direcciones perpendiculares debido al efecto Poisson (consulte la Fig. 20 complementaria para obtener más detalles), como se muestra en la fotografía superior de la Fig. 5e. La contracción inducida por el estiramiento provoca fusiones no deseadas y cortocircuitos eléctricos de líneas basadas en LM masivas diseñadas muy cerca; lo que limita la construcción de patrones de alta densidad necesarios para la electrónica compacta (abajo a la derecha de la Fig. 5e). Por el contrario, las líneas basadas en PaLMP son mecánicamente estables (abajo a la izquierda de la Fig. 5e); por lo tanto, los cortocircuitos eléctricos no son motivo de preocupación incluso bajo tensión extrema. Además, la estabilidad mejorada de PaLMP permite la integración directa de estructuras multicapa y componentes electrónicos convencionales, lo que permite una fácil fabricación de circuitos impresos complejos41. Por ejemplo, fabricamos con éxito interconexiones multicapa unidas a través de VIA con configuraciones de electrodos paralelos y de extremo a extremo. Las pruebas de tensión repetidas que se muestran en la Fig. 5f validan la robustez mecánica y la confiabilidad de las interconexiones multicapa, que son esenciales para la electrónica blanda de alta densidad. Además, PaLMP muestra una conductividad eléctrica estable sin ningún tipo de encapsulación durante varias semanas (Figura complementaria 21). Finalmente, para confirmar su capacidad de integración con la electrónica convencional, demostramos la fabricación de una pantalla micro-LED deformable (Fig. 22 complementaria y Fig. 1g) conectando los componentes electrónicos convencionales con dispositivos PaLMP utilizando pasta de plata y epoxi conductor. Además, los componentes electrónicos se pueden integrar directamente con PaLMP sin pasta conductora (Figura complementaria 23).
PaLMP inicialmente conductora y estirable se puede integrar fácilmente en varios sustratos con métodos MGP simples. El enfoque de fabricación aditiva de la impresión facilita la fabricación rápida de diversos productos electrónicos con diferentes tamaños y formas42. Esta capacidad de personalización y escalabilidad, junto con la capacidad de impresión directa sobre sustratos blandos, hacen que MGP de PaLMP sea muy apropiado para la creación de productos electrónicos blandos optimizados para objetivos, como e-skin. La Figura 6a es una fotografía de una piel electrónica óptimamente personalizada adherida a diferentes tamaños de prótesis de manos. La e-skin demostrada consta de una matriz de detección de presión multicapa basada en PaLMP y sensores de tensión. La estabilidad mecánica mejorada de PaLMP permite la estructuración multicapa y el uso como electrodo de contacto directo para la detección de presión piezoresistiva (Fig. 6b). La matriz de detección de presión de múltiples capas fue diseñada para una detección precisa de la distribución espacial de la presión sin ruido, que puede ser causado por un cortocircuito eléctrico entre las interconexiones (consulte la Fig. 24 complementaria para el proceso de fabricación general y la Fig. 25 complementaria para el proceso de fabricación del sensor de presión). El sensor de tensión para un dedo artificial se construyó con una resistencia serpentina e interconexiones estirables con un cambio de resistencia insignificante (Fig. 6c). Para una detección de tensión confiable que no se vea afectada por el estiramiento de las interconexiones, las interconexiones se imprimieron gruesas mientras que la resistencia serpentina se imprimió delgada variando la velocidad de impresión (Figura complementaria 26). Dado que los MGP permiten una deposición rápida y personalizada de PaLMP sin la necesidad de un proceso adicional para la activación eléctrica, se pueden imprimir y utilizar varios diseños y dimensiones de patrones de conductores sobre la marcha. Esta característica facilita la creación de pieles electrónicas optimizadas para diferentes tamaños o partes de robots y prótesis. Tanto el conjunto de detección de presión como el sensor de tensión fabricado por MGP mostraron una funcionalidad confiable, como se demostró con la detección sofisticada de la distribución de la presión aplicada y la flexión de los dedos, respectivamente (Fig. 6d, e, y Figs. complementarias 27, 28).
Fotografía de una piel electrónica personalizada basada en PaLMP adherida a prótesis de manos de diferentes tamaños. b Fotografía e ilustración de una matriz de detección de presión multicapa. c Fotografía del sensor de tensión. d Mapeo de distribución de presión con matriz de detección de presión multicapa. e Monitoreo de resistencia en tiempo real con sensor de tensión. Recuadro: resistencia relativa según la tensión (f) Fotografía del sensor EMG deformable basado en PaLMP fabricado con la cinta médica comercializada. No se observan residuos después de retirar el sensor EMG de la piel. g Señales EMG medidas con un sensor EMG basado en PaLMP en el antebrazo.
La capacidad de fabricación personalizable del enfoque de impresión también puede tener un impacto significativo en el diseño de dispositivos electrónicos portátiles, como los sensores EMG montados en la piel. Para monitorear eficazmente la actividad de los músculos objetivo con alta precisión, los sensores EMG deben diseñarse de manera óptima para partes del cuerpo específicas o para individuos específicos con tamaños y configuraciones únicos de su esqueleto y músculo43. Aquí, la versátil capacidad de fabricación basada en la impresión y la alta estabilidad mecánica/química de PaLMP permiten la construcción de sensores EMG deformables personalizados para las aplicaciones deseadas, como se presenta en la Fig. 6f. Otro atributo importante del electrodo EMG basado en PaLMP es que es biocompatible (Figura complementaria 29) y no deja residuos en la piel después de su uso, lo que lo hace muy adecuado para uso con interfaz cutánea. La Figura 6g muestra señales EMG medidas con un sensor basado en PaLMP en un antebrazo, verificando su capacidad de detección EMG de alta fidelidad (la configuración para la medición de señales fisiológicas se presenta en la Figura complementaria 30). Estas demostraciones juntas muestran la capacidad de personalización y la confiabilidad de MGP de PaLMP para el establecimiento fácil y rápido de componentes electrónicos blandos optimizados para aplicaciones específicas.
Muchos de los dispositivos médicos, incluidos los dispositivos montados en la piel, generalmente se usan solo una vez para evitar posibles problemas de infección causados por su reutilización. Sin embargo, con la creciente demanda de dispositivos sanitarios de un solo uso44, la eliminación de sus residuos se convierte en un grave problema económico y medioambiental45,46. Para hacer frente a este problema, la electrónica médica sin desperdicio con materiales biodegradables ha ido ganando mucha atención47,48,49. Se ha llamado la atención a este respecto porque es reciclable mediante la reducción a granel de LM con ácido. Basándonos en PaLMP, que se puede modelar fácilmente en varios sustratos, demostramos su posibilidad para la electrónica médica funcionalizada y suave sin desperdicio.
La Figura 7a muestra un sensor de ECG que se puede acoplar a la piel sin desperdicio y firmemente adherido a la muñeca, que consta de un electrodo PaLMP y un biogel pegajoso degradable. La excelente humectabilidad y estabilidad de la tinta y la evaporación inmediata del solvente durante el MGP permiten la impresión confiable de PaLMP en la superficie dinámica del biogel. Para monitorear las señales de ECG, se colocan tres electrodos basados en PaLMP en el brazo derecho (RA), el brazo izquierdo (LA) y la pierna izquierda (LL) para monitorear el ECG en tiempo real, como se muestra en la Fig. 7b. Las mediciones y comparaciones de señales de ECG adquiridas con electrodos basados en PaLMP y electrodos comercializados (Fig. 7c) demuestran la alta fidelidad de los electrodos basados en PaLMP para la monitorización de ECG.
a Imagen fotográfica e ilustración de un sensor de ECG acoplable a la piel sin desperdicio. b Ilustración esquemática de la monitorización de ECG basada en tres electrodos. Los sensores de ECG están colocados en el brazo derecho (RA), el brazo izquierdo (LA) y la pierna izquierda (LL). c Monitorización de ECG en tiempo real con electrodos basados en PaLMP y electrodos comercializados. d Imagen fotográfica del proceso de eliminación del sensor de ECG usado. Los electrodos basados en PaLMP se reducen a LM a granel y el sustrato a base de biogel se degrada por completo.
A diferencia de muchos sensores acoplables a la piel basados en metales convencionales50,51,52,53, este sensor de ECG basado en PaLMP se puede desechar completamente sin desperdicio, como se presenta en la Fig. 7d. Primero, el sustrato biodegradable se degrada completamente sumergiéndolo en una solución de ácido débil diluida (5% AA). Posteriormente, todas las PaLMP se redujeron mediante la adición de HCl (37%) y se fusionaron en gotas de LM a granel que son reutilizables. Esta demostración muestra la posibilidad de utilizar PaLMP para la construcción de dispositivos electrónicos reciclables, deformables y compatibles con la piel, lo que sugiere nuevas oportunidades para dispositivos médicos sin desperdicio.
Una estrategia de fabricación avanzada que permita una fabricación rápidamente personalizable y escalable de productos electrónicos blandos puede abrir muchas oportunidades para la electrónica personal, la robótica y los dispositivos médicos al proporcionar diseños optimizados para los fines deseados de manera rápida8,42,54,55. Aquí, desarrollamos una técnica de este tipo basada en MGP de PaLMP. PaLMP modelado con MGP no solo es altamente personalizable en términos de diseño, sino que también es estirable, mecánicamente estable y capaz de crear patrones multicapa y de alta resolución en varios sustratos sin ningún proceso adicional. La impresión de PaLMP estable, estirable e inicialmente conductora supera las limitaciones del enfoque basado en LM y LMP a granel56,57,58,59, donde su inestabilidad mecánica y química y la necesidad de un proceso adicional para la activación eléctrica impiden la construcción fácil de materiales blandos avanzados. Electrónica extensible. Las demostraciones de interconexiones altamente estirables pero mecánicamente estables, pantalla deformable con LED convencional, pieles electrónicas multicapa personalizadas y sensores de ECG sin desperdicio validan su aplicabilidad, confiabilidad y versatilidad para la electrónica blanda. Prevemos que MGP de PaLMP puede ser una base importante para la electrónica blanda avanzada para muchas aplicaciones del mundo real.
Todos los productos químicos se utilizaron sin purificación adicional y se adquirieron de Sigma-Aldrich a menos que se indique lo contrario. Para preparar y caracterizar la tinta PaLMP, se utilizaron una aleación eutéctica de galio e indio (EGaIn, Rich-Metals), poli(sulfonato de estireno) (PSS, con un peso molecular promedio de 70.000 y 1.000.000) y ácido acético (99%). Para imprimir el sustrato se utilizaron PDMS (Sylgard 184, Dow Corning), cinta VHB (3 M), Tegaderm (3 M) y biogel47. Para la fabricación del sensor de presión con estructura piramidal, se incluyeron PDMS, tricloro (1H, 1H, 2H, 2H-perfluorooctil) silano (PFOCTS, 97%) y monómero de pirrol, solución de polipirrol y hexahidrato de p-toluenosulfonato de hierro (III).
Se agregaron LM a granel (1,25 g) y 0,07 g (7 x 10-8 moles) de PSS en ácido acético diluido (10% en volumen en agua desionizada, 2 ml). Esta solución compuesta se sonicó con punta (VC 505, Sonics & Materials, micropunta de 3 mm) a 500 W y 20 kHz durante 30 min.
Se utilizó una impresora de boquilla comercial (BIO X6, CELLINK) para MGP de PaLMP. Se inyectó tinta preparada (2 ml) en la jeringa para imprimir con boquilla y la cama de impresión se calentó a 40 ~ 70 °C para acelerar la evaporación del disolvente y facilitar el recocido químico durante el MGP. Los tipos de boquillas y las velocidades de impresión se determinaron según el propósito (diámetro: 50~200 μm, velocidad de impresión: 0,5~30 mm/s)
En la figura complementaria 18 se muestra una ilustración esquemática del proceso de fabricación general de una matriz de detección de presión de múltiples capas. Primero, las líneas interconectadas se imprimieron en el sustrato PDMS (espesor: 300 μm). Posteriormente, se depositaron capas aislantes en áreas del sustrato estampado distintas del orificio pasante. Los electrodos superiores, en contacto con el sensor de presión, se imprimieron en la capa aislante alineándolos con el orificio para la conexión eléctrica con la línea interconectada.
En la figura complementaria 19 se muestra una ilustración esquemática del proceso de fabricación general del sensor de presión. El sustrato de silicio se grabó en formas piramidales y, posteriormente, se depositó químicamente PFOCTS sobre el sustrato grabado para facilitar el despegue. Se vertió PDMS precurado sobre el silicio grabado y se recubrió por rotación. El PDMS moldeado se curó a 80 °C durante 30 minutos y se despegó del silicio. El PDMS de estructura piramidal se trató con plasma de oxígeno y se depositó monómero de polipirrol en la superficie. Después de la deposición del monómero, el PDMS se sumergió en la solución que contenía el catalizador (p-toluenosulfonato de hierro (III) hexahidrato disuelto en agua al 1,6% en peso) y polipirrol60.
En la figura complementaria 20 se muestra una ilustración esquemática del proceso general de fabricación del dedo artificial. Para maximizar el cambio de resistencia bajo tensión, se imprimió la estructura serpentina de PaLMP delgada (espesor: 3 μm) para el sensor de deformación, mientras que PaLMP gruesa (espesor: 20 μm) se imprimió para las interconexiones.
Se imprimieron electrodos con interfaz biológica basados en PaLMP en cinta médica y biogel comercializados para mediciones de EMG y ECG, respectivamente, sin tratamiento adicional. Los sensores EMG y ECG fabricados están conectados con un sistema de detección de señal EP Bluetooth comercializado (BioRadio, Great Lakes NeuroTech.).
Caracterización química, reológica y morfológica.
Los valores del potencial Zeta de las tintas se midieron mediante DLS (Zetasizer nano zs, Malvern). Cada tinta se caracterizó mediante un espectrofotómetro UV/VIS (Lambda 1050, Perkin Elmer) en longitudes de onda que oscilaban entre 200 nm y 500 nm. Para determinar la composición química del PaLMP impreso en diferentes condiciones de recubrimiento, se realizó espectroscopia fotoelectrónica de rayos X (XPS, K-alfa, Thermo VG Scientific).
La viscosidad aparente de las tintas LM con diferentes proporciones de PSS se midió con un reómetro MCR 302 (Anton Paar) a una velocidad de corte de 10-2 ~ 102 s-1 a temperatura ambiente. Para determinar la humectabilidad de cada tinta, se midió el ángulo de contacto con un analizador de ángulo de contacto (SEO Phoenix). Las mediciones se realizaron dos veces para cada muestra: cuando se dejaron caer 100 μl de la muestra y cuando se retiraron 50 μl. Para observar la morfología del PaLMP impreso, se tomaron imágenes SEM con S4800 (Hitachi).
Para medir la resistencia de la característica PaLMP, se utilizó un medidor LCR (4284 A, HP). Las muestras se imprimieron y cortaron al mismo tamaño (impresión: 0,3 mm x 20 mm, corte: 1 mm x 25 mm) a menos que se indique lo contrario.
La caracterización de la piel electrónica se realizó con el medidor LCR, un dinamómetro (la fuerza máxima es 50 N, Mark-10), un soporte con motor (Mark-10) y una máquina de tinción manual personalizada. La monitorización en tiempo real de EMG y ECG se realizó con un equipo comercial inalámbrico de medición de electrofisiología (BioRadio, Great Lakes NeuroTech.).
Todos los experimentos con pieles humanas se realizaron con la aprobación de la Junta de Revisión Institucional del Instituto Avanzado de Ciencia y Tecnología de Corea (número de protocolo: KH2021-231). Todos los sujetos participaron voluntariamente en experimentos después del consentimiento informado.
Los autores declaran que los datos que respaldan los hallazgos de este estudio están disponibles en el artículo y en sus archivos de información complementaria. Los datos adicionales o archivos fuente están disponibles del autor correspondiente a solicitud razonable.
El código de software utilizado para el modelado reológico de la tinta está disponible del autor correspondiente previa solicitud razonable.
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Este trabajo fue apoyado por la Fundación Nacional de Investigación de Corea (NRF-2021M3H4A1A03049075 y NRF-2020M3C1B8A01111568).
Estos autores contribuyeron igualmente: Gun-Hee Lee, Ye Rim Lee.
Departamento de Ciencia e Ingeniería de Materiales, Instituto Avanzado de Ciencia y Tecnología de Corea (KAIST), 291 Daehak-ro, Yuseong-gu, Daejeon, 34141, República de Corea
Gun-Hee Lee, Ye Rim Lee, Do A Kwon, Hyeonji Kim y Steve Park
Escuela de Ingeniería Eléctrica, Instituto Avanzado de Ciencia y Tecnología de Corea (KAIST), 291 Daehak-ro, Yuseong-gu, Daejeon, 34141, República de Corea
Gun-Hee Lee y Jae-Woong Jeong
Departamento de Ingeniería Química y Biomolecular, Instituto Avanzado de Ciencia y Tecnología de Corea (KAIST), 291 Daehak-ro, Yuseong-gu, Daejeon, 34141, República de Corea
Hanul Kim y Siyoung Q. Choi
Departamento de Bioingeniería y Cerebro, Instituto Avanzado de Ciencia y Tecnología de Corea (KAIST), 291 Daehak-ro, Yuseong-gu, Daejeon, 34141, República de Corea
Congqi Yang y el parque Seongjun
Instituto KAIST para el NanoCentury, Instituto Avanzado de Ciencia y Tecnología de Corea (KAIST), Daejeon, 34141, República de Corea
Siyoung Q. Choi
Instituto KAIST de Ciencias y Tecnología de la Salud, 291 Daehak-ro, Yuseong-gu, Daejeon, 34141, República de Corea
Parque Seongjun, Jae-Woong Jeong y Steve Park
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G.-HL, YRL, J.-WJ y Steve P. concibieron el concepto y diseñaron experimentos. G.-HL diseñó la tinta, realizó la caracterización química y eléctrica y realizó análisis de datos. YRL llevó a cabo el trabajo experimental, incluida la preparación de tinta, la impresión con boquillas y la fabricación de componentes electrónicos blandos, y realizó la caracterización mecánica. Hanul K. realizó una simulación computacional del comportamiento reológico de la tinta. DK y Hyeonji K. ayudaron en la fabricación de componentes electrónicos blandos. CY y Seongjun P. realizaron una prueba de biocompatibilidad. SQC proporcionó comentarios sobre el análisis de datos. J.-WJ y Steve P. fueron responsables de gestionar todos los aspectos de este proyecto. G.-HL escribió el borrador. J.-WJ y Steve P. revisaron el manuscrito. Todos los autores discutieron los resultados y el manuscrito.
Correspondencia a Jae-Woong Jeong o Steve Park.
Los autores declaran no tener conflictos de intereses.
Nature Communications agradece a los revisores anónimos por su contribución a la revisión por pares de este trabajo. Los informes de los revisores pares están disponibles.
Nota del editor Springer Nature se mantiene neutral con respecto a reclamos jurisdiccionales en mapas publicados y afiliaciones institucionales.
Acceso Abierto Este artículo está bajo una Licencia Internacional Creative Commons Attribution 4.0, que permite el uso, compartir, adaptación, distribución y reproducción en cualquier medio o formato, siempre y cuando se dé el crédito apropiado a los autores originales y a la fuente. proporcione un enlace a la licencia Creative Commons e indique si se realizaron cambios. Las imágenes u otro material de terceros en este artículo están incluidos en la licencia Creative Commons del artículo, a menos que se indique lo contrario en una línea de crédito al material. Si el material no está incluido en la licencia Creative Commons del artículo y su uso previsto no está permitido por la normativa legal o excede el uso permitido, deberá obtener permiso directamente del titular de los derechos de autor. Para ver una copia de esta licencia, visite http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/.
Reimpresiones y permisos
Lee, GH., Lee, YR, Kim, H. et al. Impresión rápida guiada por menisco de micropartículas microgranulares de metal líquido en estado semisólido estable para electrónica blanda. Nat Comuna 13, 2643 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-022-30427-z
Descargar cita
Recibido: 07 de diciembre de 2021
Aceptado: 28 de abril de 2022
Publicado: 12 de mayo de 2022
DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-022-30427-z
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